【菠菜导航】《自然—通讯》报道菠菜导航二氧化碳电还原C-C偶联机制研究新进展

近日，国际知名学术期刊Nature Communications以“Direct OC-CHO couplingtowards highly C₂₊ products selective electroreduction over stableCu0/Cu²⁺ interface”为题，在线报道了菠菜导航材料科学与工程学院清洁能源材料与器件团队在二氧化碳电还原C-C偶联机制领域的最新研究成果。

电化学CO₂还原技术对于实现碳循环，缓解能源和环境问题具有重要意义，也是助力“双碳”目标的理想途径之一。CO₂还原涉及多个质子耦合电子转移过程，其产物分布宽、选择性差；相比于单碳产物（C₁产物，如CO、HCOOH、CH₄、CH₃OH），多碳产物（C₂₊产物，如C₂H₄、C₂H₅OH、CH₃COOH等）具有更高的能量密度和经济价值。然而，生成C₂₊产物需要经历动力学缓慢的C-C偶联过程，其反应机制研究和反应路径调控仍十分具有挑战。

有鉴于此，研究团队通过高通量的理论筛选并可控构建了一种具有稳定Cu⁰/Cu²⁺界面结构的催化材料（Cu/CuPO），通过调控C-C偶联路径进而实现高选择性的C₂₊产物转化过程。Cu/CuPO催化剂在中性介质中可以获得高达69.7%的乙烯法拉第效率；在流动反应器件中，其在350mA/cm²的工业级电流密度下实现了90.8%的C₂₊产物法拉第效率。理论计算结合原位光谱表征证明Cu⁰⁺/Cu²⁺界面中Cu²⁺位点利于*CHO中间体的形成，其随后与相邻Cu⁰表面的*CO偶联形成*OCCHO关键中间体，促进了C-C偶联反应的转化过程。该工作揭示了Cu0/Cu²⁺界面在调控C-C偶联反应路径中的关键作用，对电合成高附加值C₂₊产物的催化材料结构设计提供了指导。

该工作主要由材料学院博士后张馨予、博士生楼振鑫在刘鹏飞副教授、袁海洋特聘副研究员、杨化桂教授等人的指导下完成。

文章链接：https://www.nature.com/articles/s41467-023-43182-6